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余颖教授和邱明副教授在电催化还原CO2研究领域取得重要进展
作者:余颖、梁皓东编辑:刘志强
来源:阿拉德之怒mg版官网 发布日期 2020-07-16 16:40:38

华大在线讯(通讯员 余颖、梁皓东)电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)可以通过可再生能源电能将温室气体二氧化碳转化为有价值的化学物质和燃料,对可再生能源的存储和缓解气候变化都至关重要,从而吸引了国际研究领域的广泛关注,其中的关键是高效催化材料制备以及相关催化机理。最近,我校物理科学与技术学院余颖教授、邱明副教授课题组与美国休斯顿大学任志锋教授课题组合作,在非典型含氧铜促进电催化还原CO2合成CH4研究方面取得了重要进展,相关成果发表在了化学领域国际著名期刊Journal of the American Chemical Society (2020, 142: 11417-11427) 上,详见https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c01562。mg游戏平台物理科学与技术学院为该论文的第一完成单位,论文的第一作者为我校物理科学与技术学院博士研究生张维。


Cu4O和金属Cu催化还原CO2的不同路径和产物


电催化CO2RR生成高能量密度的多碳醇类或烃类(C2或C2+)产物过程因为可以帮助提高电催化CO2RR的能源效率,从而显得尤为重要。对于电催化CO2RR生成C2或C2+产物的过程,C-C偶联反应是非常关键的中间决速步骤,这个中间过程需要催化剂的表面牢固地结合*CO中间体,以建立足够的*CO覆盖范围,从而进一步进行*CO二聚。含氧铜结构(含有Cuδ+)被认为是有效进行*CO二聚反应的关键,但是由于含氧铜在电催化还原体系中不稳定,以及人们对含氧铜结构认识不足,导致人们对其作用的质疑。因此,准确鉴定含氧铜的结构与作用,从而合理设计出选择性高、活性好和稳定性强的Cu基催化剂,对于促进电催化CO2还原领域的发展意义重大。

为此,电化学原位还原条件下,该课题组研究了非典型含氧铜纳米线的结构演变过程,并发现利用具有分级孔和富晶界结构的CuO前驱体成功合成了稳定的非典型含氧铜结构。同时,探索了一系列原位和准原位材料表征技术和方法,包括原位拉曼(Raman)、准原位X-射线光电子能谱(XPS)和原位高能X-射线吸收谱(XAS),并结合非原位表征手段,深入研究了这种非典型含氧铜结构,最终确定其为亚稳态低值氧化铜Cu4O。通过DFT计算,证实了该新型含氧铜催化剂表面增强了*CO的吸附,从而促进了C-C偶联以及二聚反应(如下图所示)。总之,通过实验和理论研究相结合,深刻阐明了该体系在电催化CO2还原过程中的“结构(非典型含氧铜结构)—活性(CO2RR)关系”。

上述研究成果得到了国家自然科学基金、武汉市应用基础前沿项目等项目的资助。

(审读人:张明生)

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